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承办单位: 贵州大学     

基本信息

项目名称:
离子液体中纳米金催化剂的制备及催化活性的研究
小类:
能源化工
简介:
本文通过使用自制的离子液体成功的合成了纳米Au/SiO2催化剂,表征结果显示,Au/SiO2中金颗粒有良好的分散度,呈球形粒径在2~3nm。离子液体在Au纳米粒子之间起着空间位阻作用,阻止了Au纳米粒子的团聚。将催化剂应用到甲烷氧化过程表明,Au/SiO2有良好的催化活性,并可以循环使用
详细介绍:
本论文介绍了在离子液体[C6mim]PF6 中,以HAuCl4为金源,以水合肼为还原剂,用溶胶-凝胶法一步合成复合纳米Au/SiO2催化剂,并考察了离子液体用量在制备催化剂的过程中作用。利用XRD、TEM、N2吸附等表征手段对合成的产物进行表征,表征结果显示SiO2负载Au纳米粒子呈现球型外观,尺寸均匀,分散度良好,而其中Au纳米粒子的粒径在2~3nm左右。在对甲烷催化氧化的反应中,以复合纳米Au/SiO2做为催化剂,甲烷的转化率可以达到24.85%。

作品专业信息

撰写目的和基本思路

目的:在离子液体[C6mim]PF6 中,以HAuCl4为金源,以水合肼为还原剂,用溶胶-凝胶法一步合成复合纳米Au/SiO2催化剂,并考察了离子液体用量在制备催化剂的过程中作用。 基本思路:1、离子液体的合成 2、Au/SiO2纳米催化剂的制备及表征 3、Au/SiO2纳米催化剂的催化活性

科学性、先进性及独特之处

由于离子液体的电子效应和位阻效应,金属纳米粒子在其中具有一定的溶解度,可以在一定程度上防止纳米粒子的团聚,因此已成功应用于制备某些特殊金属纳米粒子.金催化剂以其特有的低温催化活性、活性随湿度增加而增加以及价格相对低廉等优点,金催化剂在NO还原、CO 优先氧化、烃类氧化、丙烯环氧化、选择性加氢等很多反应中均具有较理想的催化活性。

应用价值和现实意义

近几年来新的催化剂制备技术层出不穷,各种新的纳米催化剂其中也包括纳米金属负载催化剂应运而生。在离子液体中合成金属纳米颗粒,不仅方法简单,产品易于分离,同时将金属纳米颗粒溶于离子液体中,还可以形成一定的催化体系,在起到一定催化活性的同时还可以循环使用,产物与催化剂也容易分离。将离子液体应用于无机金属材料的制备,与传统的工艺相比,展现出了一定的优越性。

学术论文摘要

在离子液体[C6mim]PF6 中,以HAuCl4为金源,以水合肼为还原剂,用溶胶-凝胶法一步合成复合纳米Au/SiO2催化剂,并考察了离子液体用量在制备催化剂的过程中作用。利用XRD、TEM、N2吸附等表征手段对合成的产物进行表征,表征结果显示SiO2负载Au纳米粒子呈现球型外观,尺寸均匀,分散度良好,而其中Au纳米粒子的粒径在2~3nm左右。在对甲烷催化氧化的反应中,以复合纳米Au/SiO2做为催化剂,甲烷的转化率可以达到24.85%。

获奖情况

大连工业大学学报 审议中

鉴定结果

(1)Au/SiO2中金颗粒有良好的分散度,呈球形粒径在2~3nm。离子液体在Au纳米粒子之间起着空间位阻作用,阻止了Au纳米粒子的团聚。 (2)Au/SiO2有良好的催化活性,并可以循环使用。

参考文献

[1] Haruta M.Tsubota S.Koba Y. T. ,et al..J.Catal[J],1993,144(1):175-192. [2] Baratto C.,Sbervegl I. G.,Comini E.Sens.Actuators,B [J],2000 ,68(1-3):74-80.

同类课题研究水平概述

自Haruta 等报道负载型金催化剂对CO优先氧化具有优异催化活性以来,金催化剂以其特有的低温催化活性、活性随湿度增加而增加以及价格相对低廉等优点,引起了各国学者的关注。研究发现,金催化剂在NO还原、CO 优先氧化、烃类氧化、丙烯环氧化、选择性加氢等很多反应中均具有较理想的催化活性。 离子液体作为一种新型的绿色溶剂和稳定剂,具有许多独特的物理化学性质和鲜明的特色,环境友好且可循环使用。由于离子液体的电子效应和位阻效应,金属纳米粒子在其中具有一定的溶解度,可以在一定程度上防止纳米粒子的团聚,因此已成功应用于制备某些特殊金属纳米粒子。崔咏梅等利用Brönsted酸性离子液体[HSO3-b-N(CH3)3]HSO4做为修饰剂制备得到了IL-Pt纳米粒子,在硝基苯加氢合成对氨基苯酚的反应中具有良好的催化性能。Silveira 研究小组于2004年分别在离子液体[BMIm]BF4、[BMIm] PF6和[BMIm]CF3SO3中加热分解有机钌的化合物[ Ru (cod) (cot )] (cod = 1,5-环辛二烯,cot = 1,3,5-环辛三烯)制得Ru纳米粒子,并将其用于催化烯烃及苯加氢反应。本论文以自制的离子液体1-己基-3-甲基咪唑六氟化磷([C6mim]PF6)为分散剂和溶剂,用溶胶-凝胶法一步合成出了复合纳米Au/SiO2催化剂,并考察了其在甲烷催化实验中的催化活性。
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