基本信息
- 项目名称：
- 铈锆钇氧化物固溶体的水热法制备及性能表征
- 来源：
- 第十二届“挑战杯”省赛作品
- 小类：
- 能源化工
- 大类：
- 自然科学类学术论文
- 简介：
- 采用水热法制备了Ce0.6Zr0.3Y0.1O1.95固溶体。采用XRD、分子荧光光度仪及透射电镜对其进行了表征。将其作为固体酸催化剂应用于乙酸、正丁醇的酯化反应，考察了酸醇比、反应时间和催化剂重复使用等因素对乙酸转化率的影响，确定了最优反应条件。
- 详细介绍：
- 采用水热法制备了Ce0.6Zr0.3Y0.1O1.95固溶体。采用XRD、分子荧光光度仪及透射电镜对其进行了表征，结果表明，Ce0.6Zr0.3Y0.1O1.95具有立方萤石结构，形成了单相的纳米级复合氧化物固溶体。将其作为固体酸催化剂应用于乙酸、正丁醇的酯化反应，考察了酸醇比、反应时间和催化剂重复使用等因素对乙酸转化率的影响，确定最优反应条件是：酸醇比1:1，反应时间2.5h，乙酸转化率为43.20%。作为一种固体酸，它具有较高的酸催化活性。催化剂易与反应液分离。反复使用几次后，其催化活性基本保持不变。
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作品专业信息
撰写目的和基本思路
- 稀土资源是我国特有的宝贵资源。将宝贵资源变成具有应用价值的功能材料可以提升资源的价值。本作品就是利用简便的水热法制备铈锆钇氧化物固溶体新材料，并对其进行表征，为其应用提供科学依据。
科学性、先进性及独特之处
- 本文采用水热法制备铈锆钇氧化物固溶体新材料，克服了其他方法中反应条件不易控制，产品颗粒不均匀性的缺点，具有简便快捷，所制备的材料具有纳米尺度等优点。
应用价值和现实意义
- 所制备的铈锆钇氧化物固溶体新材料可作为一种绿色固体酸催化剂而代替腐蚀性强，对环境污染大的硫酸等液体酸催化剂使用。
学术论文摘要
- 采用水热法制备了Ce0.6Zr0.3Y0.1O1.95固溶体。采用XRD、分子荧光光度仪及透射电镜对其进行了表征，结果表明，Ce0.6Zr0.3Y0.1O1.95具有立方萤石结构，形成了单相的纳米级复合氧化物固溶体。将其作为固体酸催化剂应用于乙酸、正丁醇的酯化反应，考察了酸醇比、反应时间和催化剂重复使用等因素对乙酸转化率的影响，确定最优反应条件是：酸醇比1:1，反应时间2.5h，乙酸转化率为43.20%。作为一种固体酸，它具有较高的酸催化活性。催化剂易与反应液分离。反复使用几次后，其催化活性基本保持不变。
获奖情况
- 作品发表在中文核心期刊《稀有金属》2011年第2期第308-311页上
鉴定结果
- 无
参考文献
- [1] Trovarelli, A., Catalytic properties of ceria and CeO2-containing materials[J]. Catal Rev-Sci Eng, 1996, 38: 439-520 [2] Yuan Quan, Duan Haohong, Li Lele, Sun Lingdong, Zhang Yawen, Yan Chunhua. Controlled synthesis and assembly of ceria-based nanomaterials[J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2009, 335(2): 151-167 [3] 胡玉才, 冯长根, 王丽琼, 王大祥, 张兴燕, 李云. 新一代三效催化剂的关键材料——CexZr1-xO2固溶体研究进展[J]. 环境科学与技术, 2002, 25(4): 42-44 [4] 傅毛生,李永绣,邓苏君,胡建东. 纳米CeO2及其复合氧化物的制备方法研究进展. 材料导报, 2008, 22(8): 44-47
同类课题研究水平概述
- CeO2可以应用于许多催化反应中，如：流化床催化裂化、SOx的脱出、乙苯脱氢、三效催化反应以及水气变换反应等等。但纯CeO2存在热稳定性差和高温易快速烧结的缺点，严重制约了它在以上领域的应用，为了提高CeO2的性能，可通过在CeO2中掺杂金属阳离子Zr4+、Al3+、Si4+形成固溶体。其中，掺杂Zr4+所形成的铈锆固溶体具有优良的性能，不仅广泛用于汽车三效催化剂中，而且可以作为固体酸催化剂。固体酸催化剂较液体酸催化剂有很多优点，如易与产物分离、腐蚀性小等，是实现产品环境友好的一种新途径。铈锆固溶体的制备方法主要有：沉淀法[9,10]、氧化物高能球磨法、表面活性剂模板法、水热法、中低温固-固反应法、溶胶-凝胶法、溶液燃烧法、化学削锉法 (chemical filing) 以及络合法等。本作品用水热法合成Ce0.6Zr0.3Y0.1O1.95固溶体，反应条件易于控制，产品颗粒细，均匀性好，无需高温焙烧，但对生产设备要求较高。 XRD和TEM表明由水热法制备得到的是纳米级的铈锆钇复合氧化物，且是单相的立方萤石结构，而没有其它的相生成，即形成了纳米级的三种金属氧化物的固溶体。 作为酸催化剂，Ce0.6Zr0.3Y0.1O1.95固溶体在催化乙酸、正丁醇的酯化反应中表现出良好的催化性能，具有一定的稳定性，是一种较有前途的固体酸催化剂。 综上所述，本作品所制备的铈锆钇氧化物固溶体新材料制备工艺简单，材料性能优异，符合绿色化学对环境保护的要求，具有较强的先进性。
