基本信息
- 项目名称：
- Keggin型铁取代杂多阴离子光电催化降解有机污染物的研究
- 来源：
- 第十一届“挑战杯”国赛作品
- 小类：
- 能源化工
- 大类：
- 自然科学类学术论文
- 简介：
- 以Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(III)(H2O)4-（PW11Fe）代替传统光-Fenton和电-Fenton体系中的Fe3+作为光、电催化剂，构成一个新颖的光、电催化体系并用于水体生物难降解有机污染物物邻苯二甲酸二甲酯（DMP）和硝基苯（NB）的降解。
- 详细介绍：
- 目前在水污染控制中，如何去除水体生物难降解有机污染物是一个国际性的重大研究课题。“高级氧化法”被认为是比较有效的方法，其中，光-Fenton和电-Fenton体系因利用Fe3+/Fe2+的循环催化而显示出更好的优越性。但这两种方法存在着两个主要的缺点，其一是反应溶液的pH必须小于3，否则作为催化剂的Fe3+离子就会从溶液中沉淀出来，使催化反应终止；其二是反应结束后，大量的铁离子需要进行分离处理，处理过程相当麻烦。为了克服这两个缺点，本文用一个完全无机化的缺位杂多阴离子PW11O397-将Fe3+络合形成铁取代的杂多阴离子PW11O39Fe(III)(H2O)4-（PW11Fe），以代替传统光-Fenton和电-Fenton体系中的Fe3+构成一个新颖的光、电催化体系。由于PW11Fe能在较宽pH范围(2-8)的水溶液中稳定存在，同时通过阴离子交换树脂的交换作用很容易从溶液中分离出来，或者通过层-层组装或溶胶-凝胶技术很容易制成固体电极，因此如果该新颖体系能够有效地降解有机污染物，则就可以克服传统方法的局限性，将它用于光催化降解邻苯二甲酸二甲酯（DMP）和电催化降解硝基苯（NB）正是要证明这一点。而本研究的结果表明，该新颖体系能够在宽松的pH范围内非常有效地降解DMP和NB，因此可望在实际中得到应用。
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作品专业信息
撰写目的和基本思路
- 为了寻求一条高效低耗去除水体生物难降解有机污染物的新途径而进行了本课题的研究。 实现“高效低耗”目标的最有效途径就是利用太阳光能。除了能在较宽pH范围(2-8)的水溶液中稳定存在之外，PW11Fe独特的结构使它对H2O2还原产生羟基自由基的过程既有电催化活性，又有光催化活性，因此可作为利用太阳光能降解有机污染物的光电催化剂。
科学性、先进性及独特之处
- 该文的科学性在于利用了光能、电能和化学能之间相互转换的规律。先进性在于在别人研究的基础向前迈进了一步，开辟了将PW11Fe应用于水污染控制中生物难降解有机污染物去除的新途径。独特之处在于使用了一个结构独特、性能优越的光电催化剂PW11Fe。
应用价值和现实意义
- 在该研究的基础上，如果进一步解决催化剂PW11Fe的回收利用或固载化问题，则该体系就可望在实际的水处理中得到应用，使水体生物难降解有机污染物的去除这一难题得到有效解决。
学术论文摘要
- 以Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(III)(H2O)4-（PW11Fe）代替传统光-Fenton和电-Fenton体系中的Fe3+作为光、电催化剂，构成一个新颖的光、电催化体系并用于水体生物难降解有机污染物物邻苯二甲酸二甲酯（DMP）和硝基苯（NB）的降解。实验结果表明，无论是作为光催化剂还是作为电催化剂，PW11Fe都显示出显著的催化活性，当它的用量为1.0 mmol•L-1时，20 mg•L-1的DMP 在外加3.0 mmol•L-1H2O2的中性溶液中，用300W汞灯照射反应80 min，其降解率达100%，反应120 min的矿化率～43%。而123 mg•L-1的NB在-0.5 V电位和60 mL•min-1O2流速条件下，电解反应100 min，其降解率也达到100%，矿化率～35%。DMP和NB的降解均符合准一级动力学方程。
获奖情况
- 作品的电催化降解硝基苯部分已投稿化学学报，正在审稿当中。
鉴定结果
- 1.作品创作情况属实，同意推荐。 2.该课题选题新颖，科学性较强：实验方案可行，试验方法及结果合理、可靠。从绿色化学的角度来看是一项很有前瞻性的基础研究，有待进一步的设计应用.
参考文献
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同类课题研究水平概述
- 当前这类课题的研究都停留在以简单铁离子为催化剂的传统光-Fenton和电-Fenton水平上，虽然能有效地降解许多有机污染物，但由于存在着上述缺点，其实际应用前景受到限制。该研究使用了新的催化剂，不仅在技术上，而且在理论上都有所创新。
