基本信息
- 项目名称：
- 新型磁性介孔纳米复合材料的一种简易的绿色合成方法
- 来源：
- 第十一届“挑战杯”国赛作品
- 小类：
- 能源化工
- 大类：
- 自然科学类学术论文
- 简介：
- 本工作在弱酸性或者不加酸的条件下，通过简单的一步水热法合成高铁含量的高比表面积的有序介孔磁性Fe2O3-SBA-15纳米复合材料。将磁性氧化铁与介孔材料各自的优点相结合，从而能够通过外加磁场方便的将使用后的材料从复杂的多相系统中分离出来。
- 详细介绍：
- 本工作提出了水解速度控制及利用铁前体自身产生的酸性调控合成不同的铁物种，在弱酸性或者不加酸的条件下一步合成高比面积的高铁含量介孔材料。酸性条件下介孔材料引入催化活性中心一直是个难题，因为酸性条件下金属容易溶解，溶液酸度的高低直接决定金属离子是否能进入到材料的骨架中，一般文献都采用向表面活性剂溶液中加入无机酸来得到高比面积的介孔材料，在制备好的介孔氧化硅材料中通过浸渍，CVD等二次修饰后合成的方法向介孔孔道中引入活性组分。而利用铁前体自身产生的酸性调控体系酸度，实验过程中不需要额外添加无机酸或者只添加少量的无机酸，合成过程既对环境友好，又降低了合成成本，属于绿色化学合成路线，在合成方法上具有一定的创新性。 磁性载体能通过外加磁场方便的将载体从复杂多相系统中分离出来。将磁性氧化铁颗粒植入到介孔氧化硅材料的孔墙中，一步可以得到高比表面积，纳米孔径分布单一的介孔磁性材料。合成的材料兼顾了介孔材料和磁性材料的双重优势。该材料在化工催化、大分子吸附和分离及纳米材料的合成等领域具有广阔的应用前景。
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作品专业信息
撰写目的和基本思路
- 利用铁盐水解产生的H+调节体系酸度，由铁前体产生的酸度来达到材料合成的要求，合成过程中不另外加无机酸，一步合成高铁含量的铁硅纳米复合多孔材料。并且将磁性的氧化铁植入到孔墙中，就可以在不破坏介孔材料的孔道结构及降低比表面积的前提下，赋予其磁性材料的性质，拓展它在其他领域的应用，尤其可以解决催化剂从反应体系中分离的难题。
科学性、先进性及独特之处
- 本工作采用一步水热法直接合成得到了高铁含量的高比表面积的新型磁性有序介孔铁硅纳米复合材料。首先，磁性氧化铁的掺杂在一定程度上改变了SBA-15介孔材料的磁学性能，从而能够通过外加磁场方便地将材料载体从复杂多相系统中分离出来。 其次，该方法利用铁前体自身产生的酸性调控合成不同的铁物种，实验过程中不需要额外添加无机酸，只需用蒸馏水做溶剂，原料廉价易得，既经济又有益于环境保护，属于绿色化学合成路线。
应用价值和现实意义
- 磁性载体独特优势是通过外加磁场能够方便的将载体从复杂多相系统中分离，而磁性材料比表面积较小的特点很大程度地限制了其在催化领域的应用。介孔材料由于具有较大的比表面积和孔体积、均一的且在纳米尺寸上连续可调的孔径、表面基团可官能化等一系列优点使它们在化工催化及纳米材料的合成等领域展现出较好的应用前景。将磁性氧化铁颗粒植入到介孔材料的孔墙中，结合磁性材料与介孔材料的优点，在很多体系中都可以得到广泛的应用。
学术论文摘要
- 采用一步水热法在弱酸性或者不加酸的条件下得到了高比表面积新型磁性有序介孔Fe2O3-SBA-15。本工作首次报道了在不加酸的条件下，通过简单的一步水热法合成高铁含量的介孔材料。该方法合成过程中不使用酸性介质，操作简单，原料廉价易得。采用X射线粉末衍射（XRD）、材料比表面积与孔结构的测定（BET）、元素分析 (ICP-AES) 、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）等手段分析了合成的Fe2O3-SBA-15样品的材料晶相结构、比表面积和孔结构、合成后样品中元素含量和形貌结构。研究表明通过铁盐自身产生的酸性可以在较宽的铁含量范围内（Fe wt% = 1.2～35.8％），可以得到纳米氧化铁分布均匀的高比表面积的介孔纳米铁硅复合材料，并且铁的掺杂在一定程度上改变了SBA-15介孔材料的磁学性能。
获奖情况
- 一篇论文修改中，拟投稿Chem. Mater.，正在撰写专利一篇；校第二十届“运河杯”大学生课外科技作品竞赛一等奖；浙江省第十一届“挑战杯”大学生课外学术科技作品竞赛一等奖
鉴定结果
- 查新鉴定报告一份（详见附件）
参考文献
- [1]Zhao D, Feng J, Huo Q, Melosh N, Fredrickson G H, Chmelka B F, Stucky G D , Science, 1998, 279: 548-552 [2]李 瑛,中国科学院大连化学物理研究所博士论文，2005年7月 [3]Ying Li, Zhaochi Feng, Yuxiang Lian, Keqiang Sun, Lei Zhang,Guoqing Jia, Qihua Yang , Can Li, Micropor. Mesopor. Mater., 2005, 84: 41–49 [4]Ying Li, Zhaochi Feng,Hongchuan Xin,Fengtao Fan, Jing Zhang, Pieter C. M. M. Magusin, Emiel J. M. Hensen, Rutger A. van Santen, Qihua Yang,and Can Li, J. Phys. Chem. B ,2006, 110, 26114-26121 [5]Zheng Ying Wu, Hong Ji Wang, Ting Ting Zhuang, Lin Bing Sun, Yi Meng Wang, and Jian Hua Zhu , Adv. Funct. Mater. 2008, 18, 82–94 [6]Ying Li, Zhaochi Feng, R.A. van Santen, E.J.M. Hensen, Can Li , J. Catal., 2008, 255: 190–196 [7]Yunchen Du, Sen Liu, Yanyan Ji, Yonglai Zhang, Fujian Liu, Qian Gao, Feng-Shou Xiao, Catal. Today, 2008, 131 : 70–75
同类课题研究水平概述
- 到目前为止，关于Fe掺杂介孔材料的研究工作主要集中在碱性条件下合成的Fe-MCM-41及Fe-HMS体系上，在酸性条件下通过直接水热合成的方法掺杂Fe杂原子的报道非常少。其它关于含铁的SBA-15材料在催化中的应用大部分是SBA-15负载氧化铁作催化剂，大部分工作是通过二次合成或者后修饰的方法引入活性组分，已见通过两步法、离子交换法、溶胶凝胶法、程序升温还原法、pH调控法以及温控法合成Fe2O3-SBA-15的文献报道，以上工作都是在很低的铁含量的Fe2O3-SBA-15材料的报道，但是截至目前为止，还未有高铁含量的Fe2O3-SBA-15的合成报道，也未见使用一步水热法在弱酸性或者不加无机酸的条件下得到Fe2O3-SBA-15的文献报道。国内外关于SBA-15 介孔分子筛材料的物理性能方面的研究相对较少, 尤其磁学性能方面的研究就显得更加滞后,截至目前只有少数关于磁性介孔材料的报导，但是铁含量没有达到目前我们研究的水平，目前文献报道的最高铁含量均低于10 wt％。
