配合物{[Nd2(pydc)2(µ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水热合成、结构及性质

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项目名称：: 配合物{[Nd2(pydc)2(µ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水热合成、结构及性质
来源：: 第十二届“挑战杯”省赛作品
小类：: 能源化工
大类：: 自然科学类学术论文
简介：: 稀土-有机框架配位聚合物具有独特的电子结构和成键特征，配位数高且多变，因其荧光单色性好、发光强度高而日益受到人们的重视。但配位聚合物的研究目前大多集中在过渡金属上，为了更好地了解稀土配位聚合物系统的光谱，结构和性能，我们在稀土配合物的设计和合成方面进行了一些探索。
详细介绍：: 经过查阅相关的文献，我们了解目前相关领域的研究状况，确定研究方案，利用水热法合成一个结构新颖的中心离子为十配位的配合物{[Nd2(pydc)2(µ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n(其中H2pydc = 吡啶-2,6-二羧酸)。如采用2,6–吡啶二羧酸这样的含N，O的多齿配体，在适当的反应条件下，它可以连接多个稀土离子进一步构筑配位聚合物，已被证明是一个有效的配位聚合物的构件。它们可以采用单齿终端、螯合一个金属中心、桥联两个金属离子等配位模式，而且还可以引入包括如氢键，π-π键等弱相互作用。

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撰写目的和基本思路: 配位聚合物的研究目前大多集中在过渡金属上，为了更好地了解稀土配合物系统的光谱，结构和性能，我们在稀土配合物的设计和合成方面进行了一些探索。查阅相关的文献，了解目前相关领域的研究状况，确定研究方案，水热法合成含有辅助配体的配合物{[Nd2(pydc)2(µ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n，并对其进行一系列的性质测定实验。
科学性、先进性及独特之处: 稀土配合物具有独特的光、电、磁特性，探究该类物质的合成条件与其结构的关系，观察这一配合物结构上的新颖性，探讨其结构与性能之间的关系及潜在应用价值，为更好地研究稀土配合物材料奠定基础。
应用价值和现实意义: 稀土是我国的宝贵资源，稀土-有机框架配合物具有独特的电子结构和成键特征，配位数高且多变，因其荧光单色性好、发光强度高而日益受到人们的重视。稀土与羧酸形成的配合物有许多特殊的结构和人们感兴趣的发光特性，具有吸收能力强、量子效率高、发光谱带较窄、Stokes位移大等优点。在近红外荧光生物材料方面有其潜在的应用价值。
学术论文摘要: 合成一个新的中心离子为十配位的不常见的配合物{[Nd2(pydc)2(µ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n(其中H2pydc = 吡啶-2,6-二羧酸)。分别用元素分析、红外光谱、X–射线单晶衍射等手段对标题配合物进行了结构表征。结构分析表明，该晶体属于三斜晶系，P-1空间群，且吡啶-2,6-二羧酸把相邻两个Nd(l)离子连成双核单元，双核单元再由草酸根离子连接，形成一维阶梯型链状结构，与此同时，这些一维链通过分子间氢键和π-π堆积作用形成了三维超分子框架结构。磁学研究表明：相邻的两个顺磁中心Nd（III）离子之间存在着弱的反铁磁相互作用。
获奖情况: 孙倩倩，李铁夫，雷朋朋，冯勋；配合物{[Nd2(pydc)2(µ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水热合成、晶体结构及性质；洛阳师范学院学报，2011年，30卷，第8期，1-4.
鉴定结果: 情况真实可靠
参考文献: [1].FENG Xun, ZHANG Gai, ZHANG Rong-Lan, SUN Qian-Qian, ZHAO Jian-She, A 2D Lanthanide-organic Framework Based on Inorganic,Lanthanum(III) Sulfate Skeletons.Synthesis，Structure，and Luminescence and Thermal Properties. Chinese J. Struct. Chem,2011,1,144~150. [2]. Feng Xun, Shi Xin-Ge, Wang Li-Ya, Xie Cheng Zhi, Sun Qian-Qian and Lei Peng-Peng(2010),'End-to-end Dicyanamido-bridged Heteronuclear Cu(II)/Na(I) Coordination Polymers: Synthesis, Electrochemical, and Magnetic Properties', Synthesis and Reactivity in Inorganic, Metal-Organic, and Nano-Metal Chemistry, 2010, 40 , 690 -484. [3].X. Feng, Q. Sun, X. G. Shi, L. Y. Wang, and J. S. Zhao,Hydrothermal Synthesis and Properties of a New 3D Lanthanum Supramolecule Based on the Hydroxypyridine 2,6_Dicarboxylate and Water Ligands1. Russian Journal of Coordination Chemistry, 2011, 37, 57–63.
同类课题研究水平概述: 稀土离子具有独特的电子结构和成键特征，配位数高且多变，稀土配合物表现出独特的光、电、磁性质。稀土与羧酸形成的配合物有许多特殊的结构和人们感兴趣的发光特性，最近Svetlana V. 等人撰文介绍了最新的让人们感兴趣的镧系发光材料，介绍了能够促进感应稀土离子的近红外(700–1100 nm)发光的“软”发光材料、离子液体、电致发光有机物、发光生物探针最新进展等，而基于共轭体系的配位聚合物的近红外发光电材料不但具有低毒、价廉、易成型、柔性，还具有光电响应快的特点, 有可能在分子尺寸实现对电子行为的控制，并制成分子器件，能克服无机材料集成电路的集成度限制所带来的困难等。我们查阅大量文献发现，从这些学者浩大而优秀的工作中，我们可以看出如下特征：(1)配位聚合物的设计和合成是当前化学研究最前沿的领域之一，是21世纪研发先进材料的突破口，但这些工作绝大多数都集中在过渡金属上。(2)稀土配位聚合物的合成和研究严重滞后，需要在设计和合成方面进行探索。(3)就含稀土化合物的结构而言，一维、二维和三维化合物数量呈现金字塔结构，而多维孔道结构的稀土聚合物更少。(4)多维稀土－过渡混合金属聚合物的合成和通道内溶剂分子的存在状态，溶剂分子的脱去和吸附研究，对国内外学者都具极大挑战，目前文献报道仅有几例。近几年该领域内的研究热点：(1)水热条件下配合物的生成机理研究。(2)基于羧酸配体聚合物的研究。基于氨基酸配体的稀土配位化学的应用研究。但也存在着一些亟待解决的问题，就稀土发光材料而言：基础研究跟不上，目前普遍使用的稀土氧化合物，或者一些具有良好的发光性能的α ,β二酮的配合物，大多呈多晶或者粉体而没有绝对的分子结构，制约对其构效关系的研究。(3)几乎所有的激发波长集中在近紫外(紫外)区域，而该波段的光线对生物体系具有一定的刺伤性。稀土配位聚合物的磁化学性能研究，更是肤浅。鉴于此，我们展开了以“基于含氮杂环多羧酸的稀土配位聚合物的设计、合成、结构与性能研究，拟研究材料组分与发光效率的关系，调控稀土离子的配体和配位状态，改善材料的综合发光性能；研究基质和杂化材料中稀土离子激发态相互作用效应，以及掺杂浓度对红外发光效率的影响。“配合物{[Nd2(pydc)2(µ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水热合成、晶体结构及性质”就是我们工作的一部分。

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